Neue Fortschritte bei der Erforschung effizienter elektrokatalytischer Reduktion von Kohlendioxid
Kürzlich hat das Team von Bao Xinhe und Wang Guoxiong vom State Key Laboratory of Catalysis des Dalian Institute of Chemical Physics der Chinesischen Akademie der Wissenschaften neue Fortschritte in der Forschung zur hocheffizienten elektrokatalytischen Reduktion von Kohlendioxid erzielt.Verwandte Ergebnisse wurden auf Energy Environ.Sci veröffentlicht.
Die elektrokatalytische Reduktion von Kohlendioxid (CO2RR) kann gleichzeitig die Umwandlung und Nutzung von Kohlendioxid und die effiziente Speicherung von erneuerbarem, sauberem Strom realisieren, was dem Aufbau eines nachhaltigen Recyclingnetzwerks für Kohlenstoffressourcen förderlich ist. In den letzten Jahren hat das Forschungsteam eine einzigartige und eingehende systematische Studie der elektrokatalytischen Reduktion von CO2 aus der Perspektive der Katalyse durchgeführt und eine Reihe von Forschungsergebnissen bei Katalysatoren auf Nano-Pd-Basis, Metalloxid-Grenzflächen usw. erzielt, die die Selektivität, Aktivität und Stabilität der Reduktion durch die Elektrokatalyse von CO2 deutlich verbessert haben (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Übergangsmetall-Stickstoff-Kohlenstoff-Komposite sind ein elektrokatalytisches Material, das voraussichtlich Edelmetalle ersetzen wird. Das Forschungsteam hat sich kürzlich auf die kontrollierte Herstellung solcher Materialien und ihre elektrokatalytischen Eigenschaften konzentriert (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Frühere Studien haben gezeigt, dass Übergangsmetall-Stickstoff-Kohlenstoff-Komposite CO2 durch elektrokatalytische Reduktion reduzieren können, um CO zu produzieren, aber mit zunehmendem Überpotential steigt der Strom der konkurrierenden Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) drastisch an, was zu einem schnellen Rückgang der CO-Faraday-Effizienz führt. Hohe CO-Stromdichte erreichen. Daher ist das gleichzeitige Erreichen einer hohen CO2RR-Stromdichte und einer Faraday-Effizienz eine wichtige Herausforderung für Übergangsmetall-Stickstoff-Kohlenstoff-Komposite.
In dieser Studie ist es dem Team gelungen, ein poröses, Ni-N-dotiertes poröses Kohlenstoffmaterial herzustellen, das durch Pyrolyse eines bimetallischen Zink/Nickel-Zeolith-Imidazol-Skeletts (ZIF-8) monodispers ist. Ni-Speziesbeladung bis zu 5,44 Gewichtsprozent. Auf diesem Ni-N-Katalysator wurde der Faradaysche Wirkungsgrad von CO in dem weiten Potentialbereich von -0,53 V bis -1,03 V (gegenüber RHE) zwischen 92,0 % und 98,0 % aufrechterhalten. Die CO-Stromdichte stieg mit dem Überpotential an und erreichte bei -1,03 V (gegenüber RHE) 71,5 ± 2,9 mA/cm². Die Charakterisierungsergebnisse und Vergleichsexperimente zeigen, dass das koordinativ ungesättigte Ni-N die aktive Stelle ist; die Dichtefunktionaltheorie-Berechnungen zeigen außerdem, dass CO2RR an der NiN2V2-Position (V steht für Leerstelle) wahrscheinlicher ist als HER. Es wird spekuliert, dass NiN2V2 der aktive Teil von CO2RR sein könnte. Daher wird durch die hochbelastete Koordination ungesättigter Ni-N-aktiver Stellen gleichzeitig eine hohe Stromdichte und Faradaysche Effizienz von CO2RR erreicht, wodurch die "Wippbrett"-Effektgrenze der CO2RR-Selektivität und Reaktionsrate bei Übergangsmetall-Stickstoff-Kohlenstoff-Verbundstoffen durchbrochen wird.
Die oben genannten Forschungsarbeiten wurden von der National Natural Science Foundation of China, dem National Key R&D Program, der DMTO und den Pilotprojekten der Chinesischen Akademie der Wissenschaften finanziert.